12 通過獨特的碳量子點/還原氧化石墨烯雜化物對Pt納米粒子的大幅增強(qiáng)性能支持甲醇電化學(xué)氧化

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這篇由中國科學(xué)院等的研究學(xué)者完成,討論通過獨特的碳量子點/還原氧化石墨烯雜化物對Pt納米粒子的大幅增強(qiáng)性能支持甲醇電化學(xué)氧化的論文,發(fā)表在一區(qū)重要期刊《Journal of Power Sources》,影響因子:6.945。

近年來,微波化學(xué)儀器用于材料合成的研究工作已經(jīng)成為科學(xué)研究的熱門方向,受到廣大學(xué)者的極大關(guān)注!


摘要

采用一鍋還原法制備了Pt-碳量子點(CQD)/氧化還原石墨烯(RGO)催化劑,并對甲醇氧化反應(yīng)(MOR)表現(xiàn)出超高效性能。在高含量CQD產(chǎn)物中,2e3nm附近的Pt納米粒子在載體材料上分布均勻。

X射線光電子能譜分析表明,在高含量的CQD產(chǎn)物中,很大一部分表面氧基團(tuán)是由CQD貢獻(xiàn)的。電化學(xué)測試表明,飽和CQD催化劑在MOR中的性能最好:正峰處的質(zhì)量和比活性、接近燃料電池工作的電位和3600 s的計時安培曲線約為商用Pt/C的2e3倍。不同CQD用量的系列催化劑的電化學(xué)數(shù)據(jù)表明,隨著CQD含量的增加,MOR性能有明顯的提高趨勢。

對電化學(xué)和表征結(jié)果進(jìn)行了綜述,認(rèn)為CQD在提高Pt性能方面起著多種作用:存在大量的成核和錨固點,有利于形成細(xì)小均勻分布的Pt顆粒,起到隔離劑的作用,減輕RGO片的再結(jié)晶,提供豐富的表面氧基團(tuán),提高Pt的抗毒性能。


詳情

 

結(jié)論

本文采用一鍋還原GO法制備了一系列高效Pt催化劑,并采用電化學(xué)方法測試了Pt鹽和一定量的乙二醇CQD對MOR的催化性能。結(jié)果表明,CQD確實能大大提高Pt催化劑的使用效率。其中,CQD飽和催化劑(Pt-CQD/RGO)在前峰位置和靠近燃料電池運行的位置上表現(xiàn)出最佳的質(zhì)量和比活性,具有最佳的抗毒性和長期穩(wěn)定性。通過對不同CQD含量的催化劑的結(jié)構(gòu)和電化學(xué)數(shù)據(jù)的分析,認(rèn)為CQD對催化劑活性的提高有多種好處:有助于形成小尺寸的Pt顆粒,防止Pt顆粒和RGO片的聚集,并通過其表面豐富的氧基團(tuán)與Pt納米顆粒的協(xié)同作用,提高催化劑的抗毒能力。本研究對于了解載體材料與Pt相關(guān)催化劑性能之間的關(guān)系,通過調(diào)整載體材料的表面性質(zhì),提高Pt催化劑的質(zhì)量和比活性,開發(fā)高性能的燃料電池催化劑,降低相應(yīng)燃料電池的成本,具有重要的意義。

 

 


祥鵠儀器在本論文中的使用過程

CQD 60 mg,GO 60 mg,H2PtCl 6 35 mg(Sigma Aldrich Co.)用乙二醇(EG)溶解,超聲作用30 min。然后將反應(yīng)物溶液放入微波反應(yīng)器(XH-200A,北京祥鵠科技開發(fā)有限公司)。在優(yōu)化的加熱方案下,700 W(10秒)和160 W(30秒)交替進(jìn)行19輪。對產(chǎn)物進(jìn)行過濾,分離出Pt-CQD/RGO固體。將Pt-CQD/RGO固體用去離子水沖洗幾次后,在真空烘箱中完全干燥。實驗中發(fā)現(xiàn)濾液呈淺棕色,說明部分CQD可能溶于濾液中。用真空干燥法分離出一定體積濾液中溶解的CQD,并稱重。因此,根據(jù)濾液中的總價和在反應(yīng)中添加的CQD的質(zhì)量,計算了Pt-CQD/RGO產(chǎn)物中殘留的CQD為35 mg。