23 快速合成的n型Pb1-xBixTe合金具有低導(dǎo)熱率和高品質(zhì)因數(shù)

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這篇由山東大學(xué)等的研究學(xué)者完成，討論快速合成的n型Pb1-xBixTe合金具有低導(dǎo)熱率和高品質(zhì)因數(shù)的論文，發(fā)表在二區(qū)重要期刊《Dalton Transactions》，影響因子：4.099。

近年來(lái)，微波化學(xué)儀器用于材料合成的研究工作已經(jīng)成為科學(xué)研究的熱門(mén)方向，受到廣大學(xué)者的極大關(guān)注！

摘要

采用低溫快速合成法制備了n型PB1−xBixTe合金；研究了Bi摻雜和微波水熱工藝對(duì)顯微結(jié)構(gòu)和熱電性能的影響；Bi在PbTe中的固溶極限為x=0.02~0.03；采用微波水熱法合成了70 nm左右的均勻納米粒子。

在熱壓條件下，PB1−xBixTe合金也形成了亞微米級(jí)晶粒尺寸。隨著B(niǎo)i含量的增加，載流子濃度在溶解度極限范圍內(nèi)提高，這導(dǎo)致低電阻率和較高的功率因數(shù)在高溫。在623K時(shí)，x=0.02樣品獲得了較高的功率因數(shù)為8.5μW cm−1 K−2。此外，Bi的引入有效地抑制了原始PbTe的p-n轉(zhuǎn)變和雙極熱導(dǎo)率。因此，在673 K下，結(jié)合合金、晶界、位錯(cuò)和缺陷的散射，獲得了0.6 8W m−1 K−1的低晶格熱導(dǎo)率。

結(jié)果表明，Pb0.98Bi0.02Te樣品在673 K處獲得最高峰值，即zT=0.62，與傳統(tǒng)熔煉法合成的摻鉍PbTe合金相當(dāng)。因此，適當(dāng)?shù)奈⒉ㄋ疅岱ê铣蓷l件可以迅速得到具有類(lèi)似性能的熱電材料。

詳情

結(jié)論

采用微波水熱法和熱壓法快速合成了x=0.00、0.01、0.02、0.03和0.04的n型PB1−xBixTe合金。所有樣品均形成了單晶結(jié)構(gòu)、致密的顯微結(jié)構(gòu)和均勻的元素分布。確定了Bi在PbTe中的固溶極限為x=0.02~0.03。Bi摻雜樣品的大部分晶粒尺寸為亞微米級(jí)，小于純PbTe的晶粒尺寸，隨著B(niǎo)i含量的增加，載流子濃度逐漸提高，直到溶解度極限，在x=0.02和0.03處電阻率最低。Bi摻雜的Seebeck系數(shù)為負(fù)值，且隨Bi含量的變化與載流子濃度的變化一致。在此基礎(chǔ)上，在x=0.02的623K下，獲得了8.5μW cm−1 K−2的最大功率因數(shù)值。由于Bi的引入禁止了雙極熱導(dǎo)，所以隨著溫度的升高，晶格熱導(dǎo)率仍然很低。此外，還引入并強(qiáng)化了合金、晶界、位錯(cuò)和缺陷的散射。結(jié)果表明，Pb0.98Bi0.02Te合金在673 K時(shí)晶格熱導(dǎo)率最低，為0.68W m−1 K−1。結(jié)果表明，提高的高溫功率因數(shù)和最低的晶格熱導(dǎo)率使Pb0.98Bi0.02Te在673 K時(shí)獲得了zT=0.62的最高值。這一優(yōu)點(diǎn)與傳統(tǒng)熔煉法合成的摻鉍PbTe合金相當(dāng)。因此，在優(yōu)化的反應(yīng)條件下，微波水熱法可快速制備出具有類(lèi)似熱電性能的n型PB1−xBixTe合金。

祥鵠儀器在本論文中的使用過(guò)程

在一種典型的PbTe納米粒子的合成中，分別在50 mL去離子水中加入2g NaOH、1.9788 g PbN_2O_6、1.3646 g Na2TeO_3和0.6g NaBH_4(對(duì)摻鉍的PbN_2O_6樣品加入比例的BiCl_3)。將該溶液轉(zhuǎn)移到80 mL聚四氟乙烯高壓釜中，在微波水熱合成器(XH-800s，北京祥鵠科技發(fā)展有限公司)中，以10°C min−1的升溫速率，加熱至140°C，30 min。產(chǎn)品自然冷卻到室溫，然后用去離子水和乙醇離心洗滌幾次。在此之后，這些洗過(guò)的產(chǎn)品在真空烤箱中干燥成粉末。用773 K熱壓燒結(jié)得到的PbTe納米粒子，在20 MPa條件下燒結(jié)1h。最后，合成了相對(duì)密度大于97%的PB1−xBixTe樣品。